曹瑞文,李聰明 摘要:銅基催化劑作為非均相加氫反應(yīng)廣泛使用的催化劑,其表面銅活性中心是影響其催化性能的關(guān)鍵,因此,對(duì)活性中心的充分認(rèn)識(shí)有利于從理論角度進(jìn)行催化劑的設(shè)計(jì)與構(gòu)建。綜述了銅基催化劑活性中心的研究進(jìn)展,總結(jié)了銅基催化劑活性中心的調(diào)控方法,包括摻雜助劑、引入載體、優(yōu)化制備方法等。分析表明,銅基催化劑的活性中心主要包括Cu0、Cu+和Cu0/Cu+,當(dāng)Cu0和Cu+以適當(dāng)?shù)谋壤€(wěn)定共存時(shí),二者可協(xié)同作用使得銅基催化劑具有更加優(yōu)異的催化性能。未來(lái),隨著原位表征、同位素標(biāo)記等分析技術(shù)的不斷發(fā)展,研究者對(duì)銅基催化劑表面活性位及其在加氫反應(yīng)中催化作用機(jī)制的認(rèn)識(shí)會(huì)更加深入,這將為銅基催化劑的構(gòu)筑以及活性中心的調(diào)控提供保障。 關(guān)鍵詞:銅基催化劑;加氫反應(yīng);活性中心
發(fā)布時(shí)間: 2021-12-30 08:50
發(fā)布時(shí)間: 2021-12-21 11:36
張倩,溫月麗,王斌,楊晨,宋镕鵬,張維中,黃偉 摘要:對(duì)層狀金屬氧化物(LDO)在CO2吸附及其催化加氫轉(zhuǎn)化方面的應(yīng)用進(jìn)行了綜述,探討了其優(yōu)勢(shì)和可能存在的問(wèn)題。分析發(fā)現(xiàn):LDO由于具有發(fā)達(dá)的孔道結(jié)構(gòu)及表面豐富可調(diào)的堿性位點(diǎn),增強(qiáng)了對(duì)CO2的吸附能力,同時(shí)其特殊的層狀結(jié)構(gòu)可促進(jìn)活性金屬的均勻分散和相互作用,提高了CO2的加氫催化活性;利用其前驅(qū)—層狀雙金屬氫氧化物(LDHs)的層板化學(xué)組成可調(diào)控性、層間陰離子可交換性以及熱穩(wěn)定性,再通過(guò)選擇制備方法和控制反應(yīng)條件可得到CO2吸附能力更強(qiáng)、加氫轉(zhuǎn)化活性更高的催化材料。但現(xiàn)有的研究多局限于LDO對(duì)CO2的吸附,加氫轉(zhuǎn)化產(chǎn)物也較單一。在今后的工作中可深入對(duì)LDO材料的研究,以期將CO2的吸附、活化、加氫轉(zhuǎn)化相結(jié)合,從而獲得更加豐富的目標(biāo)產(chǎn)物。 關(guān)鍵詞:層狀金屬氧化物;二氧化碳;吸附;加氫;催化
發(fā)布時(shí)間: 2021-12-08 11:14
摘要:采用共沉淀法制備了添加銅促進(jìn)劑的鎳基天然氣預(yù)轉(zhuǎn)化催化劑,載體為穩(wěn)定的鎂鋁尖晶石結(jié)構(gòu)。采用固定床反應(yīng)器進(jìn)行了催化劑活性和穩(wěn)定性評(píng)價(jià)。結(jié)果表明,催化劑在較低溫度下即具有較好的轉(zhuǎn)化活性,在200h實(shí)驗(yàn)過(guò)程中,天然氣轉(zhuǎn)化率一直保持在20%以上,說(shuō)明催化劑具有良好的活性穩(wěn)定性。 關(guān)鍵詞:天然氣;制氫;預(yù)轉(zhuǎn)化;催化劑;穩(wěn)定性
發(fā)布時(shí)間: 2021-12-04 11:26
摘要:在氨分解制氫技術(shù)中催化劑的選取尤為重要,其組成、形貌結(jié)構(gòu)、載體、助劑等均能影響催化劑活性發(fā)揮。本文綜述了近幾年國(guó)內(nèi)外氨分解制氫催化劑的改性研究現(xiàn)狀,對(duì)催化劑的形貌結(jié)構(gòu)變化、不同載體的影響、助劑的添加、礦石及工業(yè)廢品在氨分解中的應(yīng)用進(jìn)行了詳細(xì)的介紹,指出有效發(fā)揮催化劑和載體、助劑等之間的協(xié)同作用,改善外部條件,對(duì)于實(shí)現(xiàn)氨分解制氫具有很好的潛在實(shí)用價(jià)值,進(jìn)一步設(shè)計(jì)出低壓、低溫、高活性氨分解的新型催化劑,降低能量消耗是未來(lái)氨分解催化劑的研究方向。 關(guān)鍵詞:制氫;催化劑載體;催化劑活化;協(xié)同作用
發(fā)布時(shí)間: 2021-11-26 17:39
徐少娟,張洪祥,林建翔,韓競(jìng)一,吳祖良 摘要:催化燃燒是應(yīng)用最廣泛的VOCs凈化技術(shù)之一,催化劑作為催化燃燒的核心,已成為現(xiàn)階段國(guó)內(nèi)外研究的熱點(diǎn)。本文從催化劑組成(載體及活性組分)出發(fā),總結(jié)了近年來(lái)催化燃燒用催化劑的研究,重點(diǎn)分析了貴金屬催化劑、非貴金屬催化劑和復(fù)合金屬催化劑的研究進(jìn)展,并探討了目前的研究趨勢(shì)和存在問(wèn)題。 關(guān)鍵詞:催化燃燒;催化劑;VOCs;載體;活性組分
發(fā)布時(shí)間: 2021-11-25 08:47
摘 要: 在反應(yīng)溫度 550 ℃、空速 5 500 h-1、H2S 體積分?jǐn)?shù) 1.2%下對(duì)所研制的鉬基催化劑進(jìn)行了耐硫甲烷化活性評(píng)價(jià),考察了反應(yīng)氣中添加 H2O 對(duì) Mo 基催化劑耐硫甲烷化活性的影響。結(jié)果表明,反應(yīng)氣中添加水對(duì) Al2O3負(fù)載的 Mo 基催化劑可造成不可逆失活,而添加 Co 助劑及采用鈰鋁復(fù)合載體的催化劑其穩(wěn)定性、活性得到了改善和提高。Co 的添加能保護(hù) Mo 基催化劑上的活性組分 MoS2,抑制添加水導(dǎo)致的不可逆失活。當(dāng)反應(yīng)氣中加入水時(shí), 催化劑上主要發(fā)生水汽變換反應(yīng),且隨著水含量升高,水汽變換反應(yīng)速率增大,會(huì)嚴(yán)重影響甲烷化反應(yīng)的進(jìn)行。此外,隨著水含量的增加,其對(duì)催化劑的耐硫甲烷化活性和穩(wěn)定性的影響程度變大。 關(guān)鍵詞:耐硫甲烷化;Mo 基催化劑;水;水煤氣變換;失活
發(fā)布時(shí)間: 2021-11-20 11:18
發(fā)布時(shí)間: 2021-11-15 09:58
席靖宇 王衛(wèi)平 呂功煊 (中國(guó)科學(xué)院蘭州化學(xué)物理研究所 羰基合成與選擇氧化國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 蘭州730000) 摘要 通過(guò)XRD,BET,In2situXPS等表征技術(shù)對(duì)Cu/ZnO基甲醇裂解制氫催化劑進(jìn)行了詳細(xì)的研究.XRD結(jié)果表明,Cu2Zn合金的生成是Cu/ZnO基催化劑在反應(yīng)初期快速失活的主要原因;XRD,BET和N2O滴定實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明, Ni助劑可能是通過(guò)提高Cu0活性物種的分散度并維持Cu0活性物種在催化反應(yīng)過(guò)程中的穩(wěn)定性而使Cu/Zn/Ni催 化劑的活性及穩(wěn)定性大幅度提高.In2situXPS結(jié)果表明,Ni助劑的加入可以誘導(dǎo)Cu/Zn/Ni催化劑表面在甲醇裂解 反應(yīng)過(guò)程中出現(xiàn)Cu+,從而由Cu0/Cu+共同構(gòu)成催化劑的活性中心,并最終導(dǎo)致Cu/Zn/Ni催化劑的高活性. 關(guān)鍵詞 Ni,Cu/ZnO基甲醇裂解催化劑,氫氣,作用機(jī)制,催化劑表征 氫能是理想的清潔能源之一,其利用的最大障 礙在于儲(chǔ)存與配給的困難.甲醇是未來(lái)最有希望的 高攜能燃料,將其直接裂解即時(shí)轉(zhuǎn)化為氫氣可以有效地解決氫能利用存在的困難.甲醇裂解制氫具有 良好的應(yīng)用前景,已引起廣泛關(guān)注,比如將其直接供給內(nèi)燃機(jī)的燃料或作為燃料電池的前端供氫設(shè)備等。
發(fā)布時(shí)間: 2021-11-09 14:29
摘要:采用酸-堿交替沉淀法(AP)制備了一種新型的低壓甲醇合成催化劑,研究了母液PH值和交替次數(shù)對(duì)催化劑性能的影響。結(jié)果表明,PH值交替范圍為5.0~9.5,交替次數(shù)為3時(shí)制備的催化劑活性最好。與其他制備方法相比,AP法制備的催化劑具有最高的活性和耐熱性,耐熱后活性保留率達(dá)88%,比其他催化劑高8~20%,而且耐熱后活性升值高于其他催化劑的初始活性。X射線衍射(XRD)、熱重分析、低溫N2吸附和掃描電子顯微鏡等結(jié)果表明,AP法制備的催化劑的XRD譜中銅和鋅的特征峰最為寬化、彌散,CuO與ZnO峰交織在一起,峰強(qiáng)度最弱;同事催化劑的粒度較小,粒徑尺寸分布較均勻,結(jié)晶度相對(duì)較低;而且催化劑的還原溫度最低,銅鋅組分間的協(xié)同作用最強(qiáng)。這表明AP法制備的催化劑具有高活性、高耐熱性和易還原的主要原因是該制備方法使催化劑中的銅鋅組分形成了無(wú)定形狀態(tài)的銅鋅固溶體,提高了活性組分的分散度和比表面積。 關(guān)鍵詞:甲醇合成;銅基催化劑;酸-堿交替沉淀法
發(fā)布時(shí)間: 2021-11-08 15:26
摘要:采用共沉淀法制備了銅基甲醇合成催化劑,考察了4種焙燒條件對(duì)催化劑性能的影響,對(duì)催化劑進(jìn)行了XRD、BET、EDS、SEM、TEM和H2-TPR表征,測(cè)試了CO轉(zhuǎn)化率和催化劑的熱穩(wěn)定性。結(jié)果表明:4種催化劑的結(jié)果組成基本一致。隨著焙燒時(shí)間的延長(zhǎng),4種催化劑的CuO和ZnO平均晶粒尺寸逐漸變大,催化劑表面上元素均會(huì)發(fā)生團(tuán)聚,Al2O3更容易結(jié)塊團(tuán)聚;焙燒時(shí)間延長(zhǎng)還會(huì)使催化劑孔徑分布發(fā)生變化。H2-TPR表明2#催化劑和3#催化劑的Cu-ZnO結(jié)合緊密,表面CuO存在富集?;钚詼y(cè)試表明焙燒30-40min的催化劑活性最優(yōu)。
發(fā)布時(shí)間: 2021-11-02 17:34
發(fā)布時(shí)間: 2021-10-13 08:30