高載量原子分散催化劑制備取得進(jìn)展
發(fā)布時(shí)間：2019-11-01 15:34
當(dāng)金屬顆粒降低到一定尺度（納米尺寸甚至原子級(jí)分散）時(shí)，由于其較高的原子利用效率和獨(dú)特的電子特性，負(fù)載型金屬催化劑往往會(huì)展現(xiàn)出極高的催化活性和特定的選擇性。然而，隨著金屬顆粒尺寸的降低，金屬的表面自由能會(huì)急劇增大，很容易導(dǎo)致金屬團(tuán)聚。傳統(tǒng)的解決方案通常以犧牲金屬載量來制備原子級(jí)分散催化劑，這極大地限制了該類催化劑的實(shí)際應(yīng)用。近日，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)教授梁海偉課題組與博士林岳以及中國(guó)科學(xué)院高能物理研究所副研究員儲(chǔ)勝啟合作，使用高比表面積硫摻雜介孔碳（meso_S-C）為載體，基于貴金屬與硫之間的強(qiáng)鍵合作用原理（根據(jù)軟硬酸堿理論，貴金屬和硫分別屬于軟酸和軟堿，因此二者之間可形成強(qiáng)共價(jià)鍵），制備出一系列高載量原子級(jí)分散貴金屬催化劑，包括Pt、Ir、Rh、Ru以及Pd，其中金屬Pt的載量可以達(dá)到10 wt%（如圖1A）。該項(xiàng)研究成果以A sulfur-tethering synthesis strategy toward high-loading atomically dispersed noble metal catalysts 為題，發(fā)表在國(guó)際期刊Science Advances上（DOI: 10.1126/sciadv.aax6322）。論文第一作者是博士生王磊。 在該工作中，研究人員首先利用他們前期發(fā)展的過渡金屬催化碳化有機(jī)小分子的方法（Nature Communications 2015, 6, 7992；Science Advances 2018, 4, eaat0788），合成了具有高硫含量（14 wt%）和高比表面積（>1200 m2 g-1）的meso_S-C載體，并利用傳統(tǒng)的浸漬法使用該載體制備出一系列原子級(jí)分散的貴金屬催化劑。球差校正透射電鏡觀測(cè)證實(shí)當(dāng)金屬Pt和Ir載量小于10%時(shí)，未發(fā)現(xiàn)納米顆粒或納米團(tuán)簇存在（圖1B和1D）；同步輻射X-射線吸收譜表征結(jié)果表明，金屬主要以金屬-硫配位形式存在，并未發(fā)現(xiàn)金屬-金屬配位（圖1C和1E），表明金屬以原子分散的形式存在，并驗(yàn)證了金屬與硫的鍵合作用。 在電催化甲酸氧化反應(yīng)中，原子級(jí)分散Pt催化劑（10Pt/meso_S-C）質(zhì)量活性達(dá)到2.38 A ，是商業(yè)Pt/C催化劑的30多倍（圖1F）；在催化喹啉加氫反應(yīng)中，原子級(jí)分散Ir催化劑（5Ir/meso_S-C）的TOF值達(dá)到1292 h-1，是商業(yè)Ir/C催化劑的20多倍（圖1G）。該項(xiàng)工作為高載量原子級(jí)分散貴金屬催化劑的普適性制備提供了一種新的思路。 該項(xiàng)研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金、千人計(jì)劃青年項(xiàng)目、中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)專項(xiàng)基金、安徽省自然科學(xué)基金以及中國(guó)科大同步輻射聯(lián)合基金的資助。
圖：高負(fù)載量原子分散貴金屬催化劑的制備與表征。（A）合成路線；（B）10Pt/meso_S-C的HAAF-STEM圖；（C）Pt/meso_S-C、PtO2以及Pt的EXAFS圖譜；（D）10Ir/meso_S-C的HAAF-STEM圖；（E）Ir/meso_S-C以及Ir 的EXAFS圖譜，（F）電催化甲酸氧化反應(yīng)性能，（G）喹啉加氫反應(yīng)性能。
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